Быков во время создания фильма впервые применил систему вариоэкрана, который давал возможность при неподвижной камере менять размер и форму изображения.
Герои фильма входили в экран и присоединялись к действию или же наоборот выходили за пределы экрана.
Режиссер умело объединил в фильме собственно кино, театр, цирк и несколько эстрадных номеров. Детям фильм, конечно, понравился, а вот критики спорили, понятны ли кинематографические новшества взрослому зрителю.
Айболита сыграл Олег Ефремов, а Бармалея – сам Ролан Быков. У Ефремова был дублер Валентин Савельев, который вместо актера бегал по болотам, кричал страшным голосом, сидел в холодной воде.
Роль обезьянки сыграла первая супруга Ролана Быкова – актриса Лидия Князева, которая была опытной артисткой-травести в Театре юного зрителя – она много лет играла подростков, хотя на момент съемок ей был 41 год.
Она была счастлива получить роль в фильме, и сыграла отлично.
Кожаный костюм Бармалея смастерил сам Быков. Это изобретение едва не погубило режиссера – когда он в нем выпрыгнул за борт корабля, костюм тут бы пропитался водой и потянул героя ко дну. Быкова едва успели вытащить на берег.
Африканские просторы снимали в трех локациях – в Абхазии, Азербайджане и Люберецком песчаном карьере.
Для съемок болота присмотрели небольшой водоем в городе Астара, но там оказалось полно пиявок, которых горстями с себя снимали пираты в лице Фрунзика Мкртяна и Алексея Смирнова.
Ролан Быков собирался снять вторую часть фильма, потому как первую зритель принял очень тепло. По сюжету Бармалей вставал на путь исправления, но руководство киностудии запретило это делать, так как к первой части были вопросы.
Фразы «Я же говорил, что мы его обгоним и перегоним» и «Нормальные герои всегда идут в обход» вызвали недовольство цензоров. Поэтому первая часть фильма «Айболит-66» осталась единственной.
